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学院彭永武教授团队在化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie》上发表最新研究论文
作者:学院办公室 发布日期:2022-06-01 浏览次数:657

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近日,我院先进材料研究中心彭永武教授与化学工程学院朱艺涵教授合作,在化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie》上在线发表了题为“Synthesis and Visualization of Entangled 3D Covalent Organic Frameworks with High-Valency Stereoscopic Molecular Nodes for Gas Separation”的研究论文。文中基于框架化学理论设计合成了具有D4h对称性的8连接立体分子节点,并与特定对称性的分子节点组装,实现了具有高晶态bcu拓扑结构的3D COFs材料的精准合成与孔隙调控。

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图1. 三维互穿bcu COFs材料(ZJUT-2 和 ZJUT-3)的合成

(Originate from: https://doi.org/10.1002/anie.202204899) 

由于框架结构独特的孔隙结构和强大的分子结合位点,文中合成的COFs材料在C2H2/CO2 C2H2/CH4混合气体吸附分离方面表现出优异的性能。同时,作者还利用密度泛函理论对材料的优势吸附位点和吸附焓进行了计算,阐释了产生高效吸附的微观机制(图1)。

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图2. 三维互穿bcu COFs材料(ZJUT-3)的低剂量电镜研究

(Originate from: https://doi.org/10.1002/anie.202204899)

更为重要的是,受制于3D COFs材料的低衬度和高电子束辐照敏感性,通过直接成像的方法实现3D COFs拓扑结构和三维互穿方式判定相当困难。本文中,借助低剂量电子显微成像技术(参见:Nat. Mater., 2017, 16, 532; Science, 2018, 359, 675Adv. Mater., 2020, 32, 1907619J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 14, 6475J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 30, 13162J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 25, 8698),成功观察并直观确定了利用上述方法合成的3D COFs的三维互穿方式和多重度(图2)。


该工作为设计合成高价立体分子节点提供了一种新的策略,为构建具有独特拓扑和孔隙结构的3D COFs材料提供了一种新的路径。此外,低剂量电镜技术为高电子束辐照敏感性、低衬度全有机材料的精准表征拓展了道路。

 


本研究工作得到了浙江省“领军型创新创业团队”和浙江省“钱江人才计划”D类以及浙江工业大学“运河青年学者”启动基金的资助。

本研究工作也得到了国家自然科学基金(Grant No. 22075250, 22122505, 21771161)的大力支持。


浙江工业大学化工学院硕士研究生龚成涛、材料学院本科生王豪和化工学院盛冠博士为本文共同第一作者,彭永武和朱艺涵教授为本文通讯作者。

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彭永武,博士。现为浙江工业大学材料与工程学院,朝晖特聘研究员(运河青年学者)。2019年9月加入浙江工业大学,主要从事材料化学学科领域的科学研究工作,重点聚焦先进多孔晶态材料组装理论及工业电子特种气体分离与光/电能源转化应用。以第一/通讯作者在Nat. Commun.(2)J. Am. Chem. Soc.(4)Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.Nano. Res等期刊上发表SCI收录论文40余篇, ESI前1%高被引论文6篇,引用4000余次, H指数26。2019年获浙江省“钱江人才计划”D类和浙江工业大学“运河青年学者”支持计划。

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朱艺涵,博士,浙江工业大学化学工程学院教授,博士生/硕士生导师,现任分析测试中心副主任。研究方向主要包括先进电子显微方法学发展和应用;功能材料微尺度构效关系剖析;功能材料原位和使役条件下的结构表征。入选国家海外引才计划,并作为负责人主持国家基金优秀青年基金、面上和青年项目多项,省杰出青年基金等;相关成果在Science及其子刊、Nature子刊等权威期刊发表100余篇,引用11000余次,H指数51;担任浙江工业大学电镜中心负责人、分析测试中心副主任、省分测协会电镜与微结构青委会副主任、工业催化联盟青委会委员,获国际催化协会青年科学家奖、美国显微学会主席学者奖等。

 

期刊简介:《德国应用化学》 (Angewandte Chemie) 创刊于1888年,是德国化学学会(GDCh)的官方期刊并由Wiley–VCH出版。化学领域顶级期刊,JCR一区,最新影响因子为15.336。

 

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202204899